王春栋副教授课题组研究成果在《应用催化B:环境》上发表

作者: 时间:2020-12-11 点击数:

近日,《应用催化B:环境》(Applied catalysis BEnvironmental)期刊在线发表了ylg9999官方网站王春栋副教授课题组的题为“Rh-engineered ultrathin NiFe-LDH nanosheets enable highly-effcient overall water splitting and urea electrolysis” 的研究成果。华中科技大学ylg9999官方网站博士研究生孙华传为论文第一作者,王春栋副教授为论文的通讯作者。

从水中提取氢气是一种很有吸引力的能源储存策略,即通过电解水以化学燃料(氢)的形式储存可再生能源(例如太阳能和风能),这种能源便于运输和消耗,且对环境的影响微乎其微。较之以酸性条件,碱性介质中的电催化制氢反应(HER)对设备和电催化剂的腐蚀较小,因而有着更具诱惑力的应用前景。由于质子浓度低,碱性HER需要额外的Volmer步骤(M + H2O + e- = M-Hads + OH-)以驱动水的解离,所以碱性介质中的HER动力学比酸性介质中的HER动力学低2~3数量级。 另外,电解水制氢还一直受到动力学缓慢的析氧反应(OER)的影响和制约,因此针对当前碱性制氢工业中存在的能耗较高的问题,发展高效稳定的HEROER双功能电催化剂无疑是目前的重中之重。

在本文中,华中科技大学王春栋副教授课题组采用简单的乙二醇辅助水热法成功制备出超薄NiFeRh-LDH纳米片 (NiFeRh-LDH NSs),其厚度仅为1-2 nm,且含有大量的氧缺陷。

Fig. 1. 超薄NiFeRh-LDH纳米片的制备流程图。

乙二醇辅助水热法成功制备出超薄NiFeRh-LDH纳米片 (NiFeRh-LDH NSs),其厚度仅为1-2 nm,且含有大量的氧缺陷。

Fig. 2. 超薄NiFeRh-LDH纳米片的微观结构形貌。

要点一、NiFeRh-LDH纳米片超薄特性能有效促进传质过程和电子传输过程,而其中大量的氧缺陷不但可以增加导电性,而且可以使各个电催化反应中的吸附物种最优化,从而增强电催化活性和电池性能。

Fig. 3. 超薄NiFeRh-LDH 纳米片相关的电催化析氢(HER)性能参数

要点二、在1 M氢氧化钾(KOH)碱性电解质中,超薄NiFeRh-LDH 纳米片仅需要24 mV 的过电位催化析氢反应(HER)即可获得10 mA cm-2的电流密度,堪与商业铂碳(Pt/C)催化剂相媲美。

Fig. 4. 超薄NiFeRh-LDH 纳米片相关的电催化析氧(OER)性能参数

要点三、在OER方面,NiFeRh-LDH NSs 电极材料驱动电流密度400 mA cm-2仅需290 mV 的过电位,并且可以在10 mA cm-2稳定工作40小时以上.

Fig. 5.采用NiFeRh-LDH NSs做为阳极和阴极组装而成的全水解电池产氢气和氧气的实物图及性能参数

要点四、采用NiFeRh-LDH NSs 用作碱性电解槽的阴极和阳极时,仅需1.455 V 的电压即可达到电流密度10 mA cm-2,并在100 mA cm-2保持150 小时以上的高活性。该性能优于目前报道的大多数双功能催化剂。


Fig. 6. 尿素氧化和尿素电解性能图和实物图

要点五、NiFeRh-LDH NSs在尿素电氧化反应(UOR)中同样表现出超高的催化性能,在1.55 V下具有960 mA mg -1的显著质量活性,是同等条件下NiFe-LDH NSs1.7 倍,显示了其克服缓慢OER反应进行整体水分解的巨大潜力。在随后配置的一个以尿液介导的电解池中,同样将NiFeRh-LDH NSs 用作该电解槽的阴极和阳极,达到10 mA cm-2的电流密度,过电位为1.35 V,比不含尿素的水裂解过电位(1.455 V)低105 mV

Fig. 6. 超薄的NiFeRh-LDH用于理论计算时的原子模型和相关计算结果

要点六、理论计算结合实验结果表明,将Rh掺杂到超薄的NiFe-LDH 纳米片中不但能引入大量的氧空位暴露更多的活性位点,而且能使各个电催化反应中的吸附物种最优化,从而增强电催化活性和电池性能。该工作对于碱性尿素燃料电池、富尿素废水处理以及水分解产氢等应用的发展将起到一定的借鉴和促进作用。


该工作得到国家重点研发计划国合项目、国家自然科学基金面上项目以及华中科技大学自主创新基金等项目的资助。该工作还得到唐江院长等合作者的支持和帮助,在此一并表示感谢。

论文信息:Huachuan Sun, Wei Zhang, Jian-Gang Li, Zhishan Li, Xiang Ao, Kan-Hao Xue, Kostya Ken Ostrikov, Jiang Tang, Chundong Wang*

Rh-engineered ultrathin NiFe-LDH nanosheets enable highly-effcient overall water splitting and urea electrolysis. Appl. Catal. B-Environ. 284 (2021) 119740

DOI: 10.1016/j.apcatb.2020.119740

该工作被“能源学人”公众号推送报道:https://mp.weixin.qq.com/s/gkV1ULWMMsvmorsaNeJdqg


该课题组近期在电催化领域取得的其他系列研究成果:

1. X. Ao, W. Zhang, B.T. Zhao,* Y. Ding, G. Nam, L. Soule, A. Abdelhafiz, C.D. Wang*, M.L. Liu*, Atomically Dispersed Fe-N-C Decorated with Pt-alloy Core-shell Nanoparticles for Improved Activity and Durability towards Oxygen Reduction, Energy Environ. Sci. 2020, 13, 3032-3040.

2. Y.F. Tian, X.Y. Xue, Y. Gu, Z.X. Yang, G. Hong, C.D. Wang*, Electrodeposition of Ni3Se2/MoSex as a bifun ctional electrocatalyst towards highly-efficient overall water splitting, Nanoscale 2020, 12, 23125-23133.

3. Z.S. Li, K.-H. Xue, J.S. Wang, J.-G. Li, X. Ao, H.C. Sun, X.Q. Song, W. Lei, Y.L. Cao, C.D. Wang*, Cation and Anion Co-doped Perovskite Nanofibers for Highly-Efficient Electrocatalytic Oxygen Evolution, ACS Appl. Mater. Interf. 2020, 37, 41259-41268.

4. Z.S. Li, Q.M. Zhang, J.-G. Li, H.C. Sun, M.-F. Yuen, S.L. Jiang, Y. Tian*, G. Hong*, C.D. Wang*, M.L. Liu, Promoting photocatalytic hydrogen evolution over perovskite oxide of Pr0.5(Ba0.5Sr0.5)0.5Co0.8Fe0.2O3 by plasmon-induced hot electron injection, Nanoscale 2020, 12, 18710-18720.


华中科技大学  ylg9999官方网站  联系电话:027-87558726  邮编:430074 地址:中国•湖北省武汉市珞喻路1037号 华中科技大学东校区新光电信息大楼C6